我室在二氧化碳直接合成碳酸二甲酯研究中取得新进展

发布日期:2018-11-08  浏览量:

近日,我室李忠教授、李聪明教授研究团队与美国阿克隆大学(The University of Akron)Steven S C Chuang教授合作,在二氧化碳和甲醇催化合成碳酸二甲酯(DMC)研究方面取得新进展。该进展以研究论文形式发表在美国化学会出版的ACS Catalysis上。

DMC因其低毒和“万能”的反应活性引起越来越多的关注。以二氧化碳和甲醇合成DMC的方法越来越受到研究人员的兴趣。二氧化碳是工业主要排放物和造成温室效应的主要气体,同时也是一种未能广泛应用的潜在碳源,而甲醇也是一种廉价易得的化工原料,因此二氧化碳和甲醇合成DMC在资源化利用和环境保护方面都具有重要意义。

从热力学角度来说,由二氧化碳和甲醇直接合成DMC是难以进行的,特别是二氧化碳难于活化,因此设计催化剂的关键是促进二氧化碳的活化,以提高DMC的收率。稀土金属因其原子特殊的电子外层结构有利于与CO2分子相互作用,从而活化CO2分子,并得以有效转化。该团队近年来通过碱土金属助剂调控CeO2催化剂表面氧空位,已经取得一些初步结果并发表在New journal of Chemistry上。

我室在二氧化碳直接合成碳酸二甲酯研究中取得新进展

在本工作中,该团队设计了表面氧空位可控的ZrO2掺杂CeO2纳米棒催化剂。当Zr与Ce的物质的量比为0.1时,CeO2催化剂表面氧空位的含量达到最大值,为10.4%,同时DMC的收率最高,为14.2 mmol/g。研究表明,催化剂表面氧空位能够促进CO2的吸附和活化并显著改善催化剂的催化性能。此外,该研究工作还对催化剂失活原因、氧空位在DMC合成机理中所起到的作用进行了详细探讨。该工作为CO2转化制DMC催化剂的设计和应用提供了新思路。

上述研究工作得到了国家自然科学基金重点和面上等项目的资助。

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